Gabriela Mossyrsch erhielt erstmals Harfenunterricht mit 9 Jahren bei Hubert Jelinek, ehemaliger Harfenist der Wiener Philharmoniker. Mit 18 Jahren schloss sie das Konzertdiplom-Studium an der Musikhochschule in Graz ab, und setze ihre Studien am Conservatoire National de Région de Paris bei Brigitte Sylvestre fort.
Sie ist Leiterin einer internationalen Klasse für Harfe an der Musik und Kunst Privatuniversität der Stadt Wien, und lehrt bei Kursen in Österreich, Frankreich, Polen, Slowenien und China.
Symphonische Orchestererfahrung sammelte sie bereits ab dem Alter von 19 Jahren in den Orchestern der Wiener Philharmoniker, der Wiener Symphoniker und des Radio Symphonieorchester Wien, unter anderem mit Pierre Boulez, Péter Eötvös, James Levine, Zubin Metha, Riccardo Muti, Georges Prêtre. Gabriela Mossyrsch ist Soloharfenistin im Orchester der Volksoper Wien.
Einen besonderen Schwerpunkt bildet die zeitgenössische Musik und die Auseinandersetzung mit lebenden Komponistinnen und Komponisten.